發(fā)布時(shí)間：2025-03-21來(lái)源：陳進(jìn)生研究組
????氯自由基(Cl·)作為重要的日間大氣氧化劑，在揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)氧化和二次污染物形成過程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。傳統(tǒng)研究認(rèn)為，硝酰氯(ClNO2)、氯氣(Cl2)和氯化溴(BrCl)是主要的Cl·前體物。然而，目前對(duì)Cl·前體物的識(shí)別并不全面。次氯酸(HOCl)作為一種潛在的Cl·前體物，其在大氣化學(xué)中的作用機(jī)制尚待深入研究。并且，目前尚未在城市大氣中開展系統(tǒng)的HOCl觀測(cè)研究，這限制了我們對(duì)其生成機(jī)制和大氣化學(xué)影響的全面理解。
????為填補(bǔ)這一研究空白，本研究于2022年秋季在中國(guó)東南沿海城市廈門開展了HOCl及相關(guān)參數(shù)的系統(tǒng)觀測(cè)。這是首次在沿海城市大氣中進(jìn)行HOCl的外場(chǎng)觀測(cè)研究。觀測(cè)結(jié)果顯示，研究區(qū)域頻繁出現(xiàn)日間高濃度HOCl事件。基于外場(chǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)，我們結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)模型識(shí)別了影響HOCl濃度的關(guān)鍵因子。結(jié)果表明，HOCl的生成主要受Cl2、O3、硝酸鹽和氣溶膠鐵等關(guān)鍵因素的調(diào)控。具體而言，在O3存在的條件下，Cl2光解、硝酸鹽光解以及氣溶膠鐵的光化學(xué)過程通過ClO和HO2·的反應(yīng)，共同促進(jìn)了日間HOCl的生成。HOCl光解生成的OH·和Cl·通過氧化VOCs促進(jìn)ROx·(OH·、HO2·和RO2·)的生成，顯著增強(qiáng)了O3的生成效率，從而大幅提升了大氣氧化能力。本研究不僅揭示了HOCl在沿海城市大氣中的重要作用，還深化了對(duì)HOCl生成和消耗過程的理解。這些發(fā)現(xiàn)為理解沿海城市大氣光化學(xué)過程提供了新的見解。
????研究成果以HOCl Formation Driven by Photochemical Processes Enhanced Atmospheric Oxidation Capacity in Coastal Atmosphere為題，發(fā)表于環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上。中國(guó)科學(xué)院城市環(huán)境研究所陳高杰博士生為第一作者，中國(guó)科學(xué)院城市環(huán)境研究所陳進(jìn)生研究員和范曉龍助理研究員等人為共同通訊作者。本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金(U22A20578、72361137007和42175084)、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2022YFC3700304)等項(xiàng)目支持。
????論文鏈接?
圖1??日間HOCl的生成機(jī)制及其對(duì)大氣氧化性的影響
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