發(fā)布時間：2025-04-17來源：鄭煜銘研究組
非均相臭氧催化氧化技術(shù)在工業(yè)廢水深度凈化方面應(yīng)用前景廣闊。錳基金屬氧化物因其價態(tài)多變性、價廉低毒的特點而被廣泛用于臭氧催化和水凈化領(lǐng)域，然而，實際除污過程面臨錳元素價態(tài)循環(huán)轉(zhuǎn)化（Mn(II/III)?Mn(IV)）內(nèi)在驅(qū)動力不足、粉末催化劑產(chǎn)泥量大、回收回用能耗成本高等應(yīng)用難題。
鑒于此，中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所鄭煜銘研究團隊提出利用稀土金屬4f軌道“電子互補效應(yīng)”和界面氧介導(dǎo)的金屬-載體相互作用，在廉價紅陶土載體上構(gòu)建了價態(tài)自循環(huán)的限域型錳鈰雙金屬位點，并通過造粒技術(shù)成功構(gòu)建毫米級整體式錳鈰雙位點催化劑（MCT）。研究表明MCT可分解臭氧分子形成表面吸附原子氧（*Oad），并通過*Oad介導(dǎo)的氧原子/電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)生羥基自由基和單線態(tài)氧，鈰位點通過其4f軌道的電子互補效應(yīng)降低雙位點催化臭氧形成羥基自由基和單線態(tài)氧所需能量，并在無再生條件下實現(xiàn)MCT長效催化臭氧礦化難降解有污染物，同時可以實現(xiàn)垃圾滲濾液生化出水中難降解有機物和氨氮的協(xié)同去除。本研究突出了金屬位點電子結(jié)構(gòu)和電子態(tài)調(diào)控的重要性，為易于回收、重復(fù)利用性強的高效非均相臭氧催化劑研制提供了新視角，為可持續(xù)城市建設(shè)背景下污廢水深度凈化和城市水生態(tài)系統(tǒng)韌性恢復(fù)提供技術(shù)支撐。
近日，該研究成果以“Electron complementary effect of cerium tailored the electron/valence state of Mn-Ce dual-atom monolithic catalyst for enhanced Ozone catalysis”為題，發(fā)表于環(huán)境催化領(lǐng)域TOP期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。中國科學(xué)院大學(xué)博士生張凈瑞為論文第一作者，中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所鄭煜銘研究員和楊佳誠副研究員為論文共同通訊作者。
本研究得到了國家重點研發(fā)計劃青年科學(xué)家項目（2022YFA0913100）、中國科學(xué)院福建省科技服務(wù)網(wǎng)絡(luò)計劃（STS）重點項目（2023T3010）、中國科學(xué)院國際伙伴計劃（322GJHZ2022035MI）等項目的共同資助。
基于鈰電子互補效應(yīng)強化的MCT長效催化臭氧去除難降解污染物示意圖?
（文：鄭煜銘研究組；圖：鄭煜銘研究組）
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